Kurzfassung
Ultrakurzpulslaser haben in den vergangenen Jahrzehnten eine große Entwicklung erfahren. Die verfügbaren Pulsdauern konnten bis in den Einzyklenbereich reduziert werden. Die Entdeckung der Erzeugung hoher Harmonischer hob die Beschränkung in der Laserwellenlänge auf den sichtbaren Bereich oder länger auf. Weiterhin hat die erstmalige Erzeugung von isolierten Attosekundenpulsen das Zeitalter der Attosekundenphysik eingeläutet. Attosekundenpulse erlauben zweifelsohne die Untersuchung von Dynamiken auf viel kürzeren Zeitskalen als je zuvor möglich. Nichtsdestotrotz ist es schwierig, physikalische Systeme zu identifizieren, die ein echte Attosekundendynamik aufweisen. Ein guter Kandidat für einen solchen elektronischen Prozess auf der Attosekundenzeitskala sind ultraschnelle Ladungsträgerwechsel an Oberflächen, welche in photo- oder elektrochemische Prozessen eine bedeutende Rolle spielen. Besonders der ultraschnelle Ladungsträgertransfer im c(4x2)S/Ru(0001) Adsorbat-Oberflächen-System war bereits Forschungsgegenstand, und auch die Ladungsträgertransferzeit konnte mittels Kernloch-Zeitreferenz-Spektroskopie an einer Synchrotronquelle bereits ein Wert von 320as extrahiert werden. Um diese Referenzdynamik zeitaufgelöst beobachten zu können, werden Anregepulse mit 160eV und Abfragepulse mit 40eV Photonenenergie benötigt. Zu diesem Zweck wurde ein speziell dafür geeigneter experimenteller Versuchsaufbau inklusive eines parametrischen optischen Wellenformsynthesizers, sowie ein Aufbau zur Attosekundenpulserzeugung und –charakterisierung geplant und aufgebaut. Der Autor der vorliegenden Arbeit war verantwortlich für den Aufbau der Attosekundenpulserzeugung und –charakterisierung.
In dieser Arbeit wird ein voll funktionsfähiger XUV-Attosekundenaufbau beschrieben, bestehend aus einer Zwei-Zyklen-Laserquelle, sowie einem Aufbau zur Attosekundenpulserzeugung und –charakterisierung. Ein kommerzielles Titan:Saphier-Lasersystem basierend auf der Verstärkung von gechirpten Pulsen ist die Primärlaserquelle für die Attosekundenstrahlführung. Das Lasersystem ist mit einer aktiven Stabilisierung der Träger-Einhüllenden-Phase (CEP) ausgestattet, und die erzeugten Laserpulse besitzen eine Pulsdauer von ca 35 fs. Die Bandbreite der Laserpulse wird anschließend während der Propagation in einer gasgefüllten Hohlkernfaser durch Selbstphasenmodulation verbreitert. Die Ausgangspulse, die spektral verbreitert und zeitlich gestreckt sind, werden schließlich mittels doppelt-gechirpter Spiegel wieder rekomprimiert und mit SHG-FROG charakterisiert. Schwierigkeiten bei der Pulscharakterisierung aufgrund der großen Bandbreite der Wenig-Zyklen-Pulse wurden mit Hilfe der Frequenzmarginalkorrektur der FROG-Spur gelöst, die gemessene Pulsdauer der Wenig-Zyklen-Pulse beträgt 5,3 fs. Diese Wenig-Zyklen-Pulse treiben dann die höheren Harmonischen zur Attosekundenpulserzeugung. Die erzeugten Pulse im extremen ultravioletten (XUV) Spektralbereich wurden mit einem XUV Spektrometer, welches mit einem Gitter mit variablen Gitterabstand und einer XUV CCD-Kamera ausgestattet ist, charakterisiert. Ein kontinuierliches XUV-Spektrum, welches auf isolierte Attosekundenpulse hindeutet, wurde mittels „Doubel Optical Gating, DOG“ erzeugt. Die Bandbreite des XUV-Spektrums erlaubt Pulslängen unter 300 as. Die beobachtete starke Abhängigkeit der Form der Form der XUV-Spektren von der CDP des treibenden Laserfeldes ist ein weiteres starkes Indiz für die Erzeugung von isolierten Attosekundenpulsen. Eine vollständige Charakterisierung der Attosekundenpulse mit der Attosekunden-Streaking Methode (FROG-CRAB) erfordert die Messung eines Photoelektronenspektrogramms bei gleichzeitiger Präsenz des XUV-Feldes und des IR-Laserfeldes. Der XUV-Strahl wird durch einen goldbeschichteten Toroidspiegel unter streifendem Einfall fokussiert. Die Zeitverzögerung zwischen den XUV und IR-Feldern wird durch Veränderung der Längendifferenz der beiden Arme eines Mach-Zehnder-Interferometers erreicht. Ein FROG-CRAB Photoelektronenspektrogramm, welches zur Attosekundencharakterisierung verwendet wird, wurde im Experiment gemessen. Die für Attosekunden-Streaking-Messungen benötigte sehr hohe interferometrische Stabilität wurde durch geschickte Schwingungsentkopplung des Vakuumsaufbaus vom optischen Aufbau erreicht.
Im Gegensatz zu den breitbandigen XUV-Kontinua, die zur Erzeugung von Attosekundenpulsen notwendig sind, sind abstimmbare schmalbandige XUV-Quellen wichtig für Photoelektronenspektroskopie-Experimente, die eine hohe spektrale Auflösung benötigen. Um eine abstimmbare schmalbandige XUV-Quelle zu realisieren, wurde in Kooperation mit der Arbeitsgruppe von Prof. Uphues ein Multilagenspiegel-Monochrometer entwickelt. Dieser Monochromator erlaubt es ein weniger als 0,5 eV schmales Spektrum im Bereich von 90 eV bis 98 eV zu selektieren. In der vorliegenden Arbeit wurde dieser XUV Monochromator in Zusammenarbeit mit der Gruppe von Prof. Uphues charakterisiert.
Es sind noch ein paar weitere Anstrengungen nötig, um den Rekonstruktionsalgorithmus für die Attosekundenpulse anzuwenden und die Automatisierung des Versuchsaufbaus zu vollenden. In naher Zukunft wird der Attosekundenversuchsaufbau ein leistungsfähiges Werkzeug für zeitaufgelöste Untersuchungen der Attosekundendynamik und andere spektroskopische Anwendungen sein.
Ultrashort pulse laser sources have been greatly developed over the past few decades. The available pulse duration has been reduced to the single-cycle pulse regime. The discovery of high harmonic generation has freed us from the limitation of the laser wavelength. Moreover, the demonstration of isolated attosecond pulse generation has indicated the advent of the attosecond science era. Attosecond pulses undoubtedly allow one to study ultrafast dynamics with unprecedented time resolution. However, physical systems with genuine attosecond time scale dynamics are rather challenging to find. Ultrafast surface charge transfer, which is an important process in photochemistry and electrochemistry, is a good candidate experimental system exhibiting attosecond electronic dynamics. Specifically, the ultrafast surface charge transfer on the c(4x2)S/RU(0001) surface was previously studied and the charge transfer time inferred to be 320 as using core-hole clock spectroscopy at a synchrotron facility. To this end, a dedicated attosecond experimental beamline including an ultrashort laser pulse source and an attosecond pulse generation and characterization setup has been designed and is being developed. The author of this thesis was responsible for the construction of the attosecond experimental beamline which will be used ultrafast surface charge transfer studies. In this thesis, a completely functional attosecond extreme ultraviolet (XUV) beamline, which includes a few-cycle laser pulse source, an attosecond pulse generation and characterization setup, is described. A commercial Ti:saphire-based chirped-pulse amplification (CPA) laser system is the overall source of the beamline. The laser system is actively carrier-envelope phase (CEP) stabilized and the output pulse duration is approx. 35fs. The laser pulse spectrum is then broadened via self-phase modulation by means of propagation through a gas-filled hollow-core fiber. The output pulses, spectrally broadened and temporally stretched, are recompressed with double-chirped mirrors. The compressed few-cycle pulses are characterized with SHG-FROG. The pulse characterization difficulties due to the broad bandwidth associated with few-cycle pulses have been tackled by exploiting the FROG trace frequency marginal correction. The pulse duration is measured to be 5.3 fs. The few-cycle pulses are the used for HHG in the attosecond pulse generation setup. The generated XUV pulses are characterized with an XUV spectrometer, which is equipped with varied line space gratings and an XUV CCD camera as detector. An XUV continuum, indicating the generation of isolated attosecond pulses, has been obtained with the attosecond pulse generation setup via double optical gating. The XUV continuum supports pulse durations sorter than 300 as. Meanwhile, obvious CEP effects on the XUV continuum strongly support the generation of isolated attosecond pulses. Full characterization of the attosecond pulses requires measurement of a photoelectron energy spectrogram in the presence of both the streaking IR and XUV fields. The XUV beam is focused by a gold coated toroidal mirror with grazing incidence. The delay between the XUV pulses and the IR pulses is controlled by varying the difference between the arm lengths of a Mach-Zehnder interferometer. A FROG-CRAB photoelectron spectrogram, which is used for attosecond pulse characterization, has been measured. The highly demanding interferometric stability for attosecond streaking experiments is achieved passively thanks to an elaborate vibration decoupling design of our vacuum system. In contrast to the broad bandwidth of the XUV continuum required for generating attosecond pulses, narrow bandwidth XUV sources with tunability are important for photoelectron spectroscopy experiments requiring high spectral resolution. To obtain an XUV source with narrow bandwidth and tunability for our experiments, a multilayer mirror monochromator has been designed and developed by our collaboration partners from Prof. T. Uphues group. The multilayer mirror monochrometer is able to select out a desired spectral regions with bandwidth narrower than 0.5 eV in the range between 90 eV and 98 eV. In this thesis, the characterization of the multilayer mirror monochromator has been carried out in collaboration with Prof. T. Uphues group. Some more efforts are still necessary on implementing the attosecond pulse reconstruction algorithm and completing the setup automatization. Eventually, the beamline will become a powerful tool for time-resolved attosecond dynamics studies and also XUV related spectroscopy studies in the near future.